Busch wohnte in der Bonnerstraße 11 in der Künstlerkolonie in Berlin (dort ist heute eine Gedenktafel). Nach der Machtergreifung der Nationalsozialisten (1933) gab es in der Künstlerkolonie mehrere Razzien, so auch eine am 9. März 1933. Gegen etwa 12°° wollte die SA Busch festnehmen. Sie klingelten an seiner Wohnungstür. Keiner öffnete. Die SA vermutete, daß Busch schon längst geflohen sei. Busch aber war in der Nacht vorher im Künstlerlokal "Franz-Diener" (Grolmannstraße) gewesen und erst sehr spät nach Hause gekommen. Deswegen hat er seine Verhaftung schlicht verschlafen. Doch jetzt mußte Busch Deutschland verlassen.
Es folgten Stationen der Emigration: Holland, Belgien, Zürich, Paris, Wien und schließlich die Sowjetunion. 1937 ging Busch mit vielen Gleichgesinnten nach Spanien und schloß sich den Internationalen Brigaden an. Mit seinen Liedern kämpfte er gegen den Faschismus. Nach dem Sieg Francos kehrte Busch nach Belgien zurück. Zusammen mit vielen anderen deutschen Emigranten wurde er im Mai 1940, als die deutsche Wehrmacht in die Niederlande und Belgien einmarschierte, interniert. Bei einem Fluchtversuch wurde er an der Schweizer Grenze verhaftet, der Gestapo ausgeliefert und ins Berliner Gefängnis Moabit gebracht. Die Anklage gegen Busch lautete »Vorbereitung zum Hochverrat«. Es drohte ihm die Todesstrafe. Durch die Intervention von Gustav Gründgens erhielt er jedoch 1943 "nur" eine vierjährige Zuchthausstrafe.
Im April 1945 wurde er von der Sowjetischen Armee aus dem Zuchthaus Brandenburg befreit und bezog wieder seine Wohnung in der Künstlerkolonie. Gleich am ersten Tag traf er dort vor seinem Haus zufällig seine Frau Eva Busch. Ebenso zufällig war die heute berühmte Fotojournalistin Eva Kemlein dort, weil sie ihren Hund ausführte. So entstand das Foto Ernst und Eva Busch am Laubenheimer Platz 1945 (im Archiv der KünstlerKolonie Berlin eV). Er wurde für kurze Zeit zunächst Kulturstadrat in Wilmersdorf. Im Frühjahr 1946 trat er als Sänger wieder vor sein Publikum und nahm ein Theaterengagement an bei Erwin Piscator in der Volksbühne. 1951 verlegte er seinen Wohnsitz von Wilmersdorf nach Ostberlin. Bertolt Brecht holte ihn in sein ‘Berliner Ensemble’, wo er spielte und auch Regie führte. Mit der Darstellung des »Leben des Galilei Galileo« im Theater am Schiffbauerdamm (1957) war der Höhepunkt seiner künstlerischen Reife erreicht. Wegen zunehmender Krankheit sah er sich (nach 1960) gezwungen, die Bühne zu verlassen. So jedenfalls lautete die offizielle Version. Insider wissen jedoch, daß er sich erlaubt hatte, Erich Honnecker auf einer Parteisitzung zu ohrfeigen. Daraufhin wurde er mehr und mehr kaltgestellt und war nur noch auf Schallplatten zu hören. Seine Beliebtheit in Ost und West wurde dadurch jedoch nicht beeinträchtigt, eher im Gegenteil.
Seinen Traum, die Geschichte der demokratischen und Arbeiterlieder auf Schallplatte zu produzieren, konnte Busch vor seinem Tod im Jahr 1980 noch weitgehend verwirklichen. Die historische Reihe umfaßt Lieder von den Bauernkriegen bis hin zu Freiheitsliedern der zwanziger und dreißiger Jahre, thematisch zugeordnet sind Platten mit Liedern des Spanienkrieges, der Oktoberrevolution und des vaterländischen Krieges.
So alt wie das Jahrhundert, erlebte und gestaltete er alle Höhen und Tiefen der Arbeiterbewegung mit. Er hat etwas bewegt.
Zwischen 1937 und 1939 kämpfte er im Spanischen Bürgerkrieg auf der Seite der Republikaner. 1943 wurde er in Frankreich verhaftet und bis zum Ende des 2. Weltkrieges in Berlin gefangengehalten. Nach 1945 wirkte er als Schauspieler und Regisseur am Deutschen Theater Berlin und ab 1950 in Brechts Berliner Ensemble. In einer Schallplattenreihe gab er eine Sammlung seiner Kampflieder und Songs heraus. Ernst Busch starb am 8. Juni 1980 in Ostberlin.